2005年，穆雷首次代表英国参加戴维斯杯，成为最年轻的出场球员，并在法网青少年组取得佳绩，首次世界排名进入前374名2005年和2006年是穆雷的关键时期，他在澳大利亚公开赛和温布尔登网球公开赛都取得了突破，包括在温网击败罗迪克，这是自2004年以来除费德勒外的首次胜利2006年，穆雷的教练布拉德吉尔伯特的加入。
2016年7月10日，穆雷在温布尔登网球锦标赛男单决赛中直落三盘击败拉奥尼奇，赢得职业生涯第二个温网冠军，同时也是他的第三座大满贯奖杯同年8月5日，他在2016年里约热内卢奥运会上担任英国代表团的旗手8月15日，在里约奥运会网球男单决赛中，穆雷成功卫冕最终，在2016年11月7日，穆雷首次登顶男。
2010年澳大利亚网球公开赛男单决赛的结果是费德勒以三盘比分63，64，76战胜穆雷首盘比分费德勒以63拿下首盘，尽管开局阶段略显紧张，但凭借优秀的发球表现和中段对穆雷发球局的冲击，成功破发并拿下首盘第二盘比分费德勒继续稳扎稳打，以64轻松拿下第二盘，为比赛奠定了胜局第三盘比分虽然。
在谈及大满贯赛事时，穆雷的表现尤为出色大满贯赛事是网球界最为重要的四项赛事，包括美国的美国网球公开赛法国的法国网球公开赛英国的温布尔登网球锦标赛和澳大利亚的澳大利亚网球公开赛在这四项赛事中夺冠，对于任何一位网球选手来说，都是其职业生涯的巅峰体现穆雷在其职业生涯中，成功地在温。
2010年澳大利亚网球公开赛男单决赛结果揭晓，费德勒以三盘比分63，64，7611的战绩，横扫穆雷此次比赛，费德勒的大满贯个数达到了16个，彰显了其卓越的网球技艺决赛过程虽看似轻松，实则充满波折首盘比赛，费德勒在开局阶段略显紧张，非受迫性失误频出，一度被穆雷拿到破发点，好在关键。
在2011年的澳大利亚网球公开赛上，塞尔维亚选手德约科维奇展现了卓越的网球技艺面对强劲的对手穆雷，德约科维奇以一场30的胜利，即6462和63的比分，成功摘得桂冠这场比赛不仅标志着德约科维奇职业生涯中的一个重要里程碑，也是他第二次赢得澳网男单冠军德约科维奇在2011年的澳网比赛中。
北京时间7月25日，英国网球名将穆雷宣布退出东京奥运会男子单打比赛，澳大利亚选手将替补参赛英媒称，穆雷大腿有轻微拉伤，不得不退出单打比赛，但他在声明中表示仍将与搭档一起冲击奥运会的双打比赛这意味着穆雷将无缘奥运会男单三连冠出生于1987年的穆雷，今年已经34岁，曾与德约科维奇纳达尔。
男子单打由世界排名第四的本土明星安迪穆雷领军穆雷不仅是英国网球的代表人物，还是男子单打的头号选手此外，他的兄弟组合以及弗莱明和哈金斯也一同加入，共同为英国代表团出战男单比赛，展现了英国在男子单打项目上的深度女子单打英国网球队同样拥有实力不俗的女子单打选手基奥萨冯和巴尔塔查代表。